Automated flow systems for total and isotopic analysis of thorium and uranium in samples of environmental interest

Abstract

[spa] Teniendo en cuenta la presencia y características de torio y uranio en el medio ambiente, así como las nuevas tendencias en legislación que regulan las concentraciones de materiales radioactivos en el ambiente, en esta tesis se presentan dos revisiones exhaustivas y cuatro métodos analíticos para la determinación total y el análisis isotópico de torio y uranio, como alternativas a las clásicas separaciones radioquímicas, que se caracterizan por ser laboriosas y de larga duración. Los métodos fueron automatizados mediante técnicas de análisis en flujo multiconmutadas, las cuales proporcionan un importante ahorro de reactivos, con la consecuente reducción de coste por análisis y de generación de residuos permitiendo una mayor frecuencia de análisis y una mínima manipulación de las muestras. La espectrofotometría de largo paso óptico y la espectrometría de masas de plasma acoplado inductivamente (ICP-MS) han sido las técnicas de detección utilizadas en los métodos desarrollados como alternativas a detectores radiométricos.

[cat] Tenint en compte, les característiques i la presència d’urani i tori al medi ambient, així com la evolució de les directives que estipulen els nivells màxims de materials radioactius al medi ambient, en aquesta tesis es presenten dues revisions exhaustives i quatre mètodes analítics per a la determinació total e isotòpica de tori i urani, com alternatives a les separacions radioquímiques clàssiques, que es caracteritzen per ser laborioses i de llarga duració. Aquestes metodologies varen ser automatitzades mitjançant l’ús de tècniques d’anàlisis en flux multiconmutades, les quals proporcionen un important estalvi de reactius, amb la conseqüent reducció de cost per anàlisis i de generació de residus permetent una major freqüència d’anàlisis, i una mínima manipulació de les mostres. La espectrofotometria de llarg pas òptic i la espectrometria de masses de plasma acoblat inductivament (ICP-MS) varen ser les tècniques de detecció emprades en els mètodes desenvolupats com alternatives a detectors radiomètrics.

[eng] Taking into account the occurrence, the characteristics of uranium and thorium in the environment as well as the evolution of the directives which stipulate the limit values of radioactive materials in water samples, in this thesis two comprehensive reviews and four automated analytical systems for total and isotopic thorium and uranium determination are presented as alternatives to classical radiochemical separations which are laborious and time consuming. These methodologies have been automated exploiting multicommutated flow techniques, which provide minimal sample handling, low reagent consumption and waste generation and a high frequency of analysis. Long path length spectrophotometry and ICP-MS have been implemented in the developed methods as detection techniques instead of radiometric detectors in order to obtain fully automated, low cost and fast thorium and uranium analyzers. All the developed methods proposed in this thesis have been satisfactorily applied to environmental samples and have been validated with reference materials.