Aplicación de MOF soportados en dispositivos impresos en 3D para la remoción de I-131 de disoluciones acuosas

Abstract

[spa] En este trabajo de fin de grado (TFG) se estudió la potencialidad de un dispositivo especialmente diseñado e impreso en 3D para su implantación como soporte de materiales ultraporosos, como las redes metalo-orgánicas (Metal-Organic Frameworks, MOFs), y su aplicación en la remoción del radionúclido I-131 de disoluciones acuosas. Se han sintetizado diferentes materiales utilizando variaciones de un mismo método y se ha comparado su efectividad. Se ha seleccionado el MOF S-UIO-66 funcionalizado con Ag y se procedió a su caracterización estructural mediante distintas técnicas instrumentales (difracción de rayos X, espectroscopia IR, termogravimetría y absorción-desorción de nitrógeno) alcanzándose resultados satisfactorios. Se ha probado la efectividad de extracción los materiales obtenidos en la remoción del I-131 con resultados exitosos. Se ha diseñado un dispositivo que posea una elevada relación superficie-volumen, con canales internos que aumenten la superficie de contacto con la disolución para aumentar la extracción. El dispositivo que servirá de soporte al MOF se ha impreso con tecnología de impresión 3D estereolitográfica (SLA), se ha sometido a un proceso de curado posterior (luz UV) y se le ha colocado un núcleo magnético que permita la agitación durante el proceso de extracción. Posteriormente, se llevó a cabo la inmovilización del MOF sobre el soporte 3D, y se registraron datos de su peso para evaluar el desgaste y su posible reutilización. La potencialidad para la remoción de los dispositivos 3D se ha determinado mediante ensayos de extracción manteniendo el dispositivo recubierto con MOF, expuesto a diferentes concentraciones de actividad de I-131. Se llevaron a cabo ensayos solo con el material (partículas disgregadas) con y sin funcionalización con Ag, y con el dispositivo 3D, sin y con el recubrimiento del MOF funcionalizado. Una vez obtenida la isoterma de adsorción, se puede concluir que el MOF S-UIO-66-Ag alcanza remociones de un 100% de I-131 de disoluciones acuosas, hasta una ratio de 1 mg MOF:500 Bq I-131. Sin embargo, cuando el MOF se encuentra soportado sobre el dispositivo 3D, la proporción no se mantiene probablemente debido al uso de otros polímeros en el recubrimiento, que disminuyen la cantidad de sitios activos (Ag) para la extracción de I-131.

[eng] In this Degree Final Project, the potential of a dispositive specially designed and 3D printed for its implantation as a support for ultraporous materials, such as metal-organic frameworks (MOFs), and its application in removal of radionuclide I-131 from aqueous solutions was studied. Different materials have been synthesized using variations of the same method and their effectiveness has been compared. The selected MOF S-UIO-66 functionalized with Ag has been structurally characterized by different instrumental techniques (X-ray diffraction, IR spectroscopy, thermogravimetry and nitrogen absorption-desorption), achieving satisfactory results. The extraction effectiveness of the obtained materials in the removal of I-131 has been proved with successful results. A device has been designed with the aim to reach a high surface-volume proportion, with internal channels that increase the contact surface with the solution to increase extraction. The device has been printed by using stereolithographic 3D printing technology (SLA), has treat with a post-curing process (UV light) and a magnetic core has been placed for allowing the agitation during the extraction process. Subsequently, the MOF was immobilized on the 3D device, and weight data were recorded to evaluate wear and reuse. The potential for removal has been evaluated by extraction assays maintaining the 3D device coated with MOF, exposed to different activities of I-131. Tests were carried out only with the material (disaggregated particles) with and without Ag functionalization, and with the 3D device, without and with the functionalized MOF coating. Once the adsorption isotherm has been obtained, it can be concluded that the MOF S-UIO-66-Ag achieves 100% removals of I-131 from aqueous solutions, up to a ratio of 1 mg MOF: 500 Bq I-131. However, when the MOF is supported on the 3D device, the ratio was changed, probably due to the use of other polymers in the coat, that decrease the number of active sites (Ag) for the extraction of I-131.